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随着战事的发展，陈玉成因其卓越战绩被洪秀全晋升为英王，享有极高的军事决策权。然而好景不长，到了1859年夏天，天京再度面临危机。陈玉成奉命率部从庐州返回支援，联合捻军龚得树部攻打扬州，迫使围攻六合的清军分兵救援，然后趁机猛攻清军营地，歼灭福建提督李若珠所部三千余人。紧接着，他与李秀成协同作战，在浦口地区大败清军，击毙署湖北提督周天培。但与此同时，曾国藩秘密调动多隆阿、鲍超等四路大军向安徽发起攻势，企图夺取庐州和安庆。对此，陈玉成迅速作出反应，集结包括捻军在内的十余万兵力迎战，最终成功击退了多隆阿的进攻，并将目标转向湘军主力鲍超部所在的太湖小池驿。

1860年春季，天京又一次陷入危急状态。陈玉成再次接到命令离开安庆前线，前往天京城外协助李秀成等人进行防御。经过一系列激烈战斗，他们最终于闰三月第三次破解了江南大营。随后举行的军事会议上，陈玉成主张集中力量优先解救安庆以确保天京的安全；而李秀成则支持洪仁玕提出的先南下夺取苏杭上海再回头西进的战略构想。洪秀全采纳了后者的意见，并立即付诸实施。

根据新的部署，陈玉成和李秀成分头行动。陈玉成率领其精锐部队作为先锋经句容向丹阳进发，在那里取得了重大胜利，导致清军指挥官张国梁溺水身亡，另一位高级将领和春也在逃亡途中自杀。此后，陈玉成继续北上攻取扬州，而李秀成则占领了苏州。两人在苏州商讨下一步行动计划时决定：陈玉成领兵进入浙江，尝试扩大控制区域；李秀成则留在松江地区，根据实际情况灵活应对。

陈玉成按计划行动，很快便占领了浙江境内的多个城市，直到抵达杭州附近。但由于夏季高温导致疾病蔓延，加上曾国荃部已趁机逼近安庆，陈玉成不得不暂时放弃进一步深入浙江的打算，转而返回参与保卫安庆的重要战役。

六、兵败就义

1860年，为了打破清军对安庆的围困，洪秀全召集陈玉成、李秀成等重要将领回到天京（南京）商讨解围策略。根据洪仁玕提出的建议，太平天国决定采取分兵两路的战略，以夹击长江中游的武汉地区，迫使清军抽调兵力回援，从而为安庆解围创造机会。按照计划，陈玉成率部沿长江北岸向湖北推进，目标是攻占武昌；而李秀成则从江西出发，意图绕道湖南岳州，最终从西侧威胁武昌。此外，还有其他几路人马也参与了这一行动。

陈玉成迅速执行命令，率领大军从天京出发，沿途与捻军龚得树、孙葵星等部会合，壮大了自己的力量。经过一系列快速机动，他成功占领了英山、蕲水、黄州等地，并逼近武昌。然而，在关键时刻，英国海军提督何伯及参赞巴夏礼介入，劝说陈玉成不要进攻武汉，以免影响英国在该地区的商业利益。陈玉成听信了他们的意见，停止了直接攻击武昌的行动，转而向西北方向发展，继续扩大控制范围。

尽管如此，曾国藩并未被太平军的动作所迷惑，依然坚定地围绕安庆布防。面对这种局面，陈玉成不得不调整策略，于1861年初重新集结部队东进安徽，试图通过正面突破来解除安庆之围。与此同时，他还调动了包括平西主将吴定彩在内的多支队伍加入战斗。虽然太平军在此期间取得了几次局部胜利，但未能从根本上改变局势。随着清军主力的猛烈反击，特别是集贤关的失守，安庆形势愈发危急。

到了六月底，陈玉成再次召开军事会议，决定发起最后的努力，兵分三路进行反攻。尽管他在前线亲自指挥作战，并且表现出了极大的勇气和决心，但由于整体实力对比悬殊以及内部协调问题，最终未能阻止安庆落入敌手。八月初，这座对于太平天国至关重要的城市终于陷落。

安庆失守后，陈玉成陷入困境。不仅面临着兵力分散、士气低落的问题，还遭受来自高层的压力。为了寻找新的出路，他派遣马融和、邱远才等人率队前往西北招募兵马，同时自己退守庐州（合肥）。然而，正当他准备重整旗鼓之际，却遭到了致命一击。曾经合作过的苗沛霖暗中投靠清廷，并设计诱捕了陈玉成。

1862年四月，陈玉成接到了苗沛霖发来的密信，邀请他前往寿州共谋大事。尽管手下有人提醒可能存在陷阱，但出于对局势的迫切需求，陈玉成还是决定冒险一试。不幸的是，当他抵达寿州时，果然落入了苗沛霖预先布置好的圈套之中。陈玉成及其随行人员被俘虏后，随即被送往颖州接受审讯。在面对钦差大臣胜保时，陈玉成表现出了一名真正战士应有的尊严与不屈精神，甚至直言自己的被捕将给太平天国带来沉重打击。

鉴于陈玉成的重要性以及防止途中发生意外的可能性，清廷最终决定就地将其处决。1862年6月4日，在河南延津县西郊，这位年仅二十六岁的年轻将领惨遭凌迟之刑，其首级也被传示各地以儆效尤。